科研前沿分享 | 金屬有機框架內的協同形態工程和孔隙功能用于痕量CO2捕獲
發布日期：2023-09-27 來源：貝士德儀器
第一作者：Peng Hu
通訊作者：Yongqing Wang
通訊單位：中山大學化學學院
DOI：10.1039/c9cc05997krsc.li/chemcomm
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由溫室氣體排放引起的氣候威脅和全球變暖已成為我們面臨的最棘手的挑戰之一，就是化石燃料過度燃燒產生的二氧化碳(CO2) (10-15 vol%)不斷排放到大氣中，其產生的大氣濃度在2019年5月已超過414ppm，對人類生活和大氣環境構成了嚴重威脅。從廢氣中有效捕獲和分離二氧化碳一直被認為是減少二氧化碳排放和提高能源效率的最佳候選方法之一，但由于其分子大小相似，并且其在廢氣中的二氧化碳含量相對較低(7-15% CO2，67-77% N2和8-20% H2O)，因此在二氧化碳捕獲方面面臨嚴峻的學術挑戰。
圖文摘要
要點：(a)不規則形狀和(b)有棱角形狀的MOFs的示意圖，當它們被吸附在框架中時表現出變鍵的氣體擴散行為，但兩者都表現出不友好的結合親和力，因此在小棒區產生較差的吸附性能；(c)有棱角形狀和豐富識別位點的MOF具有更快的擴散行為和更強的結合力，有助于在小棒區捕獲目標分子。通過對孔的修飾，改變空環境、孔尺寸和孔結構，可以極大地提高客體分子在低壓下的吸附量。
要點：(a) 1a顯示了精致的一維孔道，(b) 1a`顯示了一維孔道中pyz圖案的整齊排列(黃/灰色曲面；為清楚起見，省略了客體分子)。淺藍標記的虛線區域(透明度為50%)代表孔隙“窗口”的橫截面尺寸；優化三維拓撲結構的(c) 1a和(d) 1a`的側視圖。（顏色模式：Co，綠松石；C，灰色(25%)；O，粉色；N，藍色；為清楚起見，省略了H原子。）
要點：不同pH值合成Co-MOF-74的圖像(e、f)不同反應時間(g、h)不同調制劑用量。其中，樣品1指(a)的SEM，樣品1a指(h)的SEM。
要點：(a)所選材料在298 K & 1bar下CO2的吸附等溫線。(b)不同吸附劑在10 000 ppm & 1bar下的CO2吸收量比較。(c)CO2、N2和CH4在298 K和318 K下的吸附等溫線。(d)代表性材料上CO2/N2(15/85，v/v)和CO2/CH4(50/50，v/v)的選擇性。(e) CO2/CH4 (50/50，v/v)對選定的1a`和眾所周知的MOF材料的CO2吸收量的選擇性；(f) 1a`和基準材料CO2/H2O吸收比的比較。
總結
我們的目標是一種吡嗪功能化的MOF，它具有精致的六面體形態和舒適的孔隙微環境，對痕量二氧化碳的吸附性能很好(在400 ppm時為1.36 mmol/g，在10 000 ppm時為5.7 mmol/g)，但在298 K時對CH4和N2的吸附行為可以忽略。靜態CO2、N2和CH4吸附等溫線表明，1a`對CO2具有較好的吸附效果，具有優異的選擇性(CO2/N2=15/85為1454，CO2/CH4=50/50為494)，預期吸附熱為48.4 kJ摩爾。此外，1a`的疏水性得到了改善，CO2/H2O的理想吸收比為0.45，擴散選擇性(DM，CO2 /DM，H2O)為17.7。穿透試驗表明，即使在潮濕條件下，1a`也可以實現高純度的CO2(>96%)，產生最大的CO2生產率(CO2/N2=18/85和CO2/CH4=50/50條件下，每公斤162.0升和164.9升)。通過DFT、GCMC和MD等模型模擬，揭示了吸附機理和結構-性能關系?？傮w而言，1a`可能是實現天然氣和低濃度天然氣高效捕集的潛在替代方案，有望為氣田的天然氣分離提供豐富和建設性的指導。
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https:// 10.1039/d1ta09974d rsc.li/materials-a
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