【Angew】超微孔MOF實現麻醉氣體中CO2和Xe的篩分分離-比表面積測試儀-物理吸附-高壓吸附-蒸氣吸附-化學吸附-多組分競爭吸附-貝士德儀器

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【Angew】超微孔MOF實現麻醉氣體中CO2和Xe的篩分分離

【Angew】超微孔MOF實現麻醉氣體中CO2和Xe的篩分分離

發布日期：2023-09-21 來源：貝士德儀器

全文概述

氙氣是一種理想的麻醉氣體，但由于其成本高、產量低、尚未在實踐中得到廣泛應用。西安交通大學馬和平教授課題組通過使用穩定的氟化金屬有機框架NbOFFIVE-1-Ni來吸附人體呼出麻醉氣體中的二氧化碳，從而回收氙氣。與其他選擇性較低的回收材料不同，NbOFFIVE-1-Ni具有高達825的CO₂/Xe選擇性，能夠實現CO₂/Xe的完全篩分分離。突破實驗證明，NbOFFIVE-1-Ni在混合氣體中成功去除了二氧化碳，并實現了高達99.16%的Xe回收率，同時有效節約了能源。這表明NbOFFIVE-1-Ni在環境條件下具有重要的麻醉氣體再生潛力，使得閉路回收和循環利用Xe變得容易實現。

背景介紹

在醫療行業中，Xe由于具有低缺氧風險，無代謝，對神經細胞沒有記憶作用被認為是比現在使用的N₂O和氟醚更理想的麻醉氣體。然而，Xe的高成本阻礙了其在醫療行業和其他行業其中的應用。目前，每年只有1/15的Xe用于醫療，與臨床需求相差甚遠。因此，迫切需要一種便攜式閉路Xe回收循環裝置，以保證臨床麻醉的充足供應。人們提出了膜分離和吸附分離等幾種替代技術作為便攜式Xe回收裝置。此外，如果Xe在吸附劑中被優先吸附，則Xe的產生還需要進一步的解吸過程才能得到Xe氣體。至少需要四個吸附-解吸循環才能達到Xe麻醉氣體所需的純度和回收率。如果優先吸附CO₂，則可在吸附循環中直接回收所需的富Xe產物，生成Xe麻醉氣體，可節省約40%的能耗，并降低設備復雜性。

結構解析

NbOFFIVE-1-Ni具有層狀結構，由6個協調的鎳金屬中心通過吡嗪連接而成的正方形網格層(sql)。這些層由無機(NbOF₅)^2-?柱支撐，形成原始立方網絡(pcu)拓撲結構的三維框架。NbOFFIVE1-Ni具有方形通道，其近端氟基團周期性排列，從而允許優先吸附二氧化碳。如圖1b-d所示，NbOFFIVE-1-Ni的通道尺寸為3.5 ?，允許二氧化碳分子(3.3 ?)進入，但限制Xe分子(4.0 ?)進入。

氣體吸附行為

依據273K溫度下的CO₂吸附，得出NbOFFIVE-1-Ni的BET比表面積為219m²/g。在298K下進行的吸附實驗顯示，NbOFFIVE-1-Ni對CO₂的吸附量在1bar的條件下達到44.8cm³/g。相比之下，NbOFFIVE-1-Ni對Xe、O₂和N₂的吸附量分別只有4.0、2.5和1.9cm³/g?？紤]到人類呼出的麻醉氣體中二氧化碳的摩爾分數通常僅為5%，而NbOFFIVE-1-Ni在0.05bar下即可達到飽和吸附，展現了其捕獲麻醉氣體中CO₂的巨大潛力。此外，NbOFFIVE-1-Ni在水中暴露一個月后的CO₂吸附實驗表明其具有良好的耐水性。利用理想吸附溶液理論（IAST），計算得出NbOFFIVE-1-Ni在298K和1bar下CO₂/Xe的選擇性高達825，優于已有報道的基準材料。

理論計算

DFT計算結果證明NbOFFIVE-1-Ni的電負性氟中心對CO₂的優先吸附起主導作用。CO₂的電正碳被四個不同的(NbOF₅)^2-柱(F···C距離=3.086?)的電負性氟中心包圍，CO₂的電負性氧原子被吡嗪氫包圍。GCMC模擬表明，CO₂分子在NbOFFIVE-1-Ni的方形通道中占據高能量有利位置(圖3b)，而Xe分子由于尺寸限制而無法進入通道(圖3c)。此外，不同壓力下NbOFFIVE-1-Ni中CO₂和Xe的負載結果表明，當壓力增加到10kPa時，CO₂分子快速進入通道，而即使壓力增加到100 kPa,?Xe分子也無法進入通道。這一結果進一步證明了NbOFFIVE-1-Ni可以實現CO₂/Xe的完全分子篩分離(圖3d)。

穿透實驗

為了評估NbOFFIVE-1-Ni在實際臨床應用中的有效性，我們在室溫下進行了呼出麻醉氣體混合物穿透實驗，結果表明，NbOFFIVE-1-Ni能夠保留CO₂，保留時間為44min/g，而Xe和O₂則立即穿透出來。在濕潤條件下，對CO₂的滲透實驗進一步證明了NbOFFIVE-1-Ni在閉路麻醉系統中去除CO₂的潛力。結果顯示，濕潤條件下，NbOFFIVE-1-Ni柱中CO₂的突破時間為38min/g，這意味著麻醉氣體中水的共存并不影響其對CO₂的捕獲能力。與許多其他MOF材料不同，NbOFFIVE-1-Ni表現出同時吸附H₂O和CO₂的能力。濕潤條件下CO₂/Xe/O₂(0.05/0.65/0.30,v/v/v)中CO₂/Xe的突破選擇性為63，證明水的存在并未改變NbOFFIVE-1-Ni分離麻醉氣體中CO₂的能力。

總結

本文提出了一種水解穩定的MOF材料NbOFFIVE-1-Ni，可用于閉路麻醉氣體系統中捕獲微量的二氧化碳。NbOFFIVE-1-Ni的孔徑大小介于CO₂動力學直徑(3.3?)和Xe動力學直徑(4.0?)之間，因此可用作定制的分子篩選吸附劑，以實現麻醉氣體中CO₂/Xe的分離。NbOFFIVE-1-Ni對CO₂/Xe/O₂的吸附選擇性選擇性達到創紀錄的825，表明其對去除麻醉氣體中的CO₂具有巨大潛力。動態穿透實驗證明，NbOFFIVE-1-Ni可以在干燥和潮濕條件下有效捕獲混合氣體中的CO₂，并具有較長的滯留時間。此外，NbOFFIVE-1-Ni可以通過簡單的模板干燥工藝合成成公斤級的規模，制備成MOF顆粒。NbOFFIVE-1-Ni在封閉系統中去除CO₂和回收Xe麻醉氣體方面具有重要的應用潛力，并在大規模工業應用中具有廣闊的前景。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202310235

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發布日期：2023-09-21 來源：貝士德儀器

全文概述

氙氣是一種理想的麻醉氣體，但由于其成本高、產量低、尚未在實踐中得到廣泛應用。西安交通大學馬和平教授課題組通過使用穩定的氟化金屬有機框架NbOFFIVE-1-Ni來吸附人體呼出麻醉氣體中的二氧化碳，從而回收氙氣。與其他選擇性較低的回收材料不同，NbOFFIVE-1-Ni具有高達825的CO₂/Xe選擇性，能夠實現CO₂/Xe的完全篩分分離。突破實驗證明，NbOFFIVE-1-Ni在混合氣體中成功去除了二氧化碳，并實現了高達99.16%的Xe回收率，同時有效節約了能源。這表明NbOFFIVE-1-Ni在環境條件下具有重要的麻醉氣體再生潛力，使得閉路回收和循環利用Xe變得容易實現。

背景介紹

在醫療行業中，Xe由于具有低缺氧風險，無代謝，對神經細胞沒有記憶作用被認為是比現在使用的N₂O和氟醚更理想的麻醉氣體。然而，Xe的高成本阻礙了其在醫療行業和其他行業其中的應用。目前，每年只有1/15的Xe用于醫療，與臨床需求相差甚遠。因此，迫切需要一種便攜式閉路Xe回收循環裝置，以保證臨床麻醉的充足供應。人們提出了膜分離和吸附分離等幾種替代技術作為便攜式Xe回收裝置。此外，如果Xe在吸附劑中被優先吸附，則Xe的產生還需要進一步的解吸過程才能得到Xe氣體。至少需要四個吸附-解吸循環才能達到Xe麻醉氣體所需的純度和回收率。如果優先吸附CO₂，則可在吸附循環中直接回收所需的富Xe產物，生成Xe麻醉氣體，可節省約40%的能耗，并降低設備復雜性。

結構解析

NbOFFIVE-1-Ni具有層狀結構，由6個協調的鎳金屬中心通過吡嗪連接而成的正方形網格層(sql)。這些層由無機(NbOF₅)^2-?柱支撐，形成原始立方網絡(pcu)拓撲結構的三維框架。NbOFFIVE1-Ni具有方形通道，其近端氟基團周期性排列，從而允許優先吸附二氧化碳。如圖1b-d所示，NbOFFIVE-1-Ni的通道尺寸為3.5 ?，允許二氧化碳分子(3.3 ?)進入，但限制Xe分子(4.0 ?)進入。

氣體吸附行為

依據273K溫度下的CO₂吸附，得出NbOFFIVE-1-Ni的BET比表面積為219m²/g。在298K下進行的吸附實驗顯示，NbOFFIVE-1-Ni對CO₂的吸附量在1bar的條件下達到44.8cm³/g。相比之下，NbOFFIVE-1-Ni對Xe、O₂和N₂的吸附量分別只有4.0、2.5和1.9cm³/g?？紤]到人類呼出的麻醉氣體中二氧化碳的摩爾分數通常僅為5%，而NbOFFIVE-1-Ni在0.05bar下即可達到飽和吸附，展現了其捕獲麻醉氣體中CO₂的巨大潛力。此外，NbOFFIVE-1-Ni在水中暴露一個月后的CO₂吸附實驗表明其具有良好的耐水性。利用理想吸附溶液理論（IAST），計算得出NbOFFIVE-1-Ni在298K和1bar下CO₂/Xe的選擇性高達825，優于已有報道的基準材料。

理論計算

DFT計算結果證明NbOFFIVE-1-Ni的電負性氟中心對CO₂的優先吸附起主導作用。CO₂的電正碳被四個不同的(NbOF₅)^2-柱(F···C距離=3.086?)的電負性氟中心包圍，CO₂的電負性氧原子被吡嗪氫包圍。GCMC模擬表明，CO₂分子在NbOFFIVE-1-Ni的方形通道中占據高能量有利位置(圖3b)，而Xe分子由于尺寸限制而無法進入通道(圖3c)。此外，不同壓力下NbOFFIVE-1-Ni中CO₂和Xe的負載結果表明，當壓力增加到10kPa時，CO₂分子快速進入通道，而即使壓力增加到100 kPa,?Xe分子也無法進入通道。這一結果進一步證明了NbOFFIVE-1-Ni可以實現CO₂/Xe的完全分子篩分離(圖3d)。

穿透實驗

為了評估NbOFFIVE-1-Ni在實際臨床應用中的有效性，我們在室溫下進行了呼出麻醉氣體混合物穿透實驗，結果表明，NbOFFIVE-1-Ni能夠保留CO₂，保留時間為44min/g，而Xe和O₂則立即穿透出來。在濕潤條件下，對CO₂的滲透實驗進一步證明了NbOFFIVE-1-Ni在閉路麻醉系統中去除CO₂的潛力。結果顯示，濕潤條件下，NbOFFIVE-1-Ni柱中CO₂的突破時間為38min/g，這意味著麻醉氣體中水的共存并不影響其對CO₂的捕獲能力。與許多其他MOF材料不同，NbOFFIVE-1-Ni表現出同時吸附H₂O和CO₂的能力。濕潤條件下CO₂/Xe/O₂(0.05/0.65/0.30,v/v/v)中CO₂/Xe的突破選擇性為63，證明水的存在并未改變NbOFFIVE-1-Ni分離麻醉氣體中CO₂的能力。

總結

本文提出了一種水解穩定的MOF材料NbOFFIVE-1-Ni，可用于閉路麻醉氣體系統中捕獲微量的二氧化碳。NbOFFIVE-1-Ni的孔徑大小介于CO₂動力學直徑(3.3?)和Xe動力學直徑(4.0?)之間，因此可用作定制的分子篩選吸附劑，以實現麻醉氣體中CO₂/Xe的分離。NbOFFIVE-1-Ni對CO₂/Xe/O₂的吸附選擇性選擇性達到創紀錄的825，表明其對去除麻醉氣體中的CO₂具有巨大潛力。動態穿透實驗證明，NbOFFIVE-1-Ni可以在干燥和潮濕條件下有效捕獲混合氣體中的CO₂，并具有較長的滯留時間。此外，NbOFFIVE-1-Ni可以通過簡單的模板干燥工藝合成成公斤級的規模，制備成MOF顆粒。NbOFFIVE-1-Ni在封閉系統中去除CO₂和回收Xe麻醉氣體方面具有重要的應用潛力，并在大規模工業應用中具有廣闊的前景。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202310235

貝士德?吸附表征?全系列測試方案

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